康熙十年（1671年），准噶尔部首领僧格在内讧中被杀，消息很快传到西藏，噶尔丹在西藏僧俗上层全力支持下，日夜兼程返回准噶尔，临行“达赖喇嘛多秘语，膜拜别”。噶尔丹在僧格旧部和卫拉特蒙古著名首领楚琥尔乌巴什、鄂齐尔图车臣汗的支持下，投入了这场上层统治集团的权力争斗。
噶尔丹上台之后，不断扩大自己的势力，康熙十六年，他率兵攻占了西套，袭杀“卫拉特”首领，也就是他的岳父额齐尔图车臣汗，自立为汗，并逼迫各卫拉特服从自己。
在执掌最高统治权后，噶尔丹即召集谋臣，商议巩固权力，扩大势力的方略。他第一步要做的就是先统一天山北路之卫拉特蒙古诸部，进而出兵天山南路，统治回疆，以确立准噶尔在天山南北广大地区的有效统治。
康熙十二年（1673年），噶尔丹借口其从兄第巴噶班第与僧格有隙，发兵讨伐巴噶班第及其父楚琥尔乌巴什，但出师不利，兵败受挫，求庇于鄂齐尔图车臣汗。不久，噶尔丹又与鄂齐尔图车臣汗反目为仇，康熙十四年（1675年），鄂齐尔图车臣汗与楚琥尔乌巴什联兵进攻噶尔丹，但失败。次年，噶尔丹主动出击，擒获楚琥尔乌巴什，杀其子巴噶班第，迫使巴噶班第之子憨都逃往额济纳河。接着又于康熙十六年（1677年）正月二十日，噶尔丹“自斋尔的特莫火拉地方向鄂齐尔图车车臣汗发起攻击”“戕鄂齐尔图，破其部”。鄂齐尔图车臣汗的部众部分为噶尔丹所并，部分逃到青海、甘肃交界处，其妻多尔济拉布坦则率少数随众逃往伏尔加河畔的土尔扈特汗国。噶尔丹实现了“胁诸卫拉特奉其令”的目标。