康熙十年(1671年),准噶尔部首领僧格在内讧中被杀,消息很快传到西藏,噶尔丹在西藏僧俗上层全力支持下,日夜兼程返回准噶尔,临行“达赖喇嘛多秘语,膜拜别”。噶尔丹在僧格旧部和卫拉特蒙古著名首领楚琥尔乌巴什、鄂齐尔图车臣汗的支持下,投入了这场上层统治集团的权力争斗。
噶尔丹上台之后,不断扩大自己的势力,康熙十六年,他率兵攻占了西套,袭杀“卫拉特”首领,也就是他的岳父额齐尔图车臣汗,自立为汗,并逼迫各卫拉特服从自己。
在执掌最高统治权后,噶尔丹即召集谋臣,商议巩固权力,扩大势力的方略。他第一步要做的就是先统一天山北路之卫拉特蒙古诸部,进而出兵天山南路,统治回疆,以确立准噶尔在天山南北广大地区的有效统治。
康熙十二年(1673年),噶尔丹借口其从兄第巴噶班第与僧格有隙,发兵讨伐巴噶班第及其父楚琥尔乌巴什,但出师不利,兵败受挫,求庇于鄂齐尔图车臣汗。不久,噶尔丹又与鄂齐尔图车臣汗反目为仇,康熙十四年(1675年),鄂齐尔图车臣汗与楚琥尔乌巴什联兵进攻噶尔丹,但失败。次年,噶尔丹主动出击,擒获楚琥尔乌巴什,杀其子巴噶班第,迫使巴噶班第之子憨都逃往额济纳河。接着又于康熙十六年(1677年)正月二十日,噶尔丹“自斋尔的特莫火拉地方向鄂齐尔图车车臣汗发起攻击”“戕鄂齐尔图,破其部”。鄂齐尔图车臣汗的部众部分为噶尔丹所并,部分逃到青海、甘肃交界处,其妻多尔济拉布坦则率少数随众逃往伏尔加河畔的土尔扈特汗国。噶尔丹实现了“胁诸卫拉特奉其令”的目标。